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           中国科学院化学研究所

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      大气化学与环境污染控制课题组主要研究领域是大气化学动力学、气溶胶物理化学、大气光化学、复合污染形成机理、环境催化、纳米材料与污染物控制技术。课题组研制了紫外光电子能谱-光电离质谱联用仪(PES-PIMS),搭建了烟雾箱模拟反应系统,建立了配置有流动反应装置的真空紫外激光单光子光电离飞行时间质谱仪,建立了吸湿性串级微分迁移率分析仪(Hygroscopicity Tandem Differential Mobility Analyzer,HTDMA)系统,开发建立了光腔衰荡光谱(Cavity ring down spectroscopy)、漫反射红外光谱和显微拉曼光谱、努森池-质谱、CIMS等系统,建成了大气化学和气溶胶研究的综合研究平台,开展了大气化学动力学和气溶胶物理化学的较系统研究,致力于在新技术开发和仪器研制、污染形成机理以及控制技术方面取得突破。2006年获国家自然科学奖二等奖,2007年获中国分析测试学会科学技术奖二等奖。
   课题组近年来承担科研项目包括:国家杰出青年科学基金、重大仪器研制项目、重点、面上和青年基金项目;科技部重点研发专项、973和纳米重大研究计划项目;攻关专项;中科院战略先导专项项目等。

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内容

课题组在二次有机气溶胶光学性质研究取得新进展

 

利用我们研制的光腔衰荡光谱仪(Chinese Sci. Bull., 2012, 57, 2567),结合烟雾箱模拟实验系统,开展了系列重要芳香烃生成的二次有机气溶胶(SOA)的光学性质研究,研究结果近期发表在国际期刊Scientific Reports上(Sci. Rep.2014, 4, 4922)。

我们选取北京地区大气中SOA生成贡献较高的人为污染物——苯、甲苯、乙苯、间二甲苯(BTEX),分别研究了在低NOx和高NOx条件下所生成的二次粒子的生成特点(图1)。研究发现,高浓度NOx条件下的氧化过程对大气氧化性增强贡献更大,并且能产生粒径更大的二次颗粒物。通过研究所得二次颗粒物的形貌和相态,发现颗粒近似液态,在空气中悬浮时可以球形存在。

图1 不同NOx条件下的反应切面图

分别测量了不同NOx浓度条件下BTEX二次粒子的光学性质(图2)。在三种条件下,间二甲苯都表现出最大的消光系数,分析指出这是因为其具有最大的反应活性,所生成的二次粒子的粒径最大。发现当NOx浓度升高时,苯、甲苯、乙苯和间二甲苯二次粒子的复折射率是变化的,认为由于不同反应路径所造成的成分差异导致了光学性质的改变。研究揭示,使用单一的二次有机气溶胶复折射率估算全球辐射平衡是不恰当的,根据区域NOx浓度的变化需要进行调整。

图2 不同NOx条件下二次粒子的光学性质曲线

将实验所测得的二次有机气溶胶复折射率与目前大气模型所假定的值进行了对比,发现无论是对主要的天然源还是人为源SOA,当前七种主要的大气模

图3 SOA复折射率的实验值与模式假定值的比较

式(图3中的三条直线)均在一定程度上过高估计了二次有机气溶胶的复折射率。我们的研究首次给出了这些重要人为源SOA的复折射率的实测值,为研究SOA对大气能见度和全球辐射平衡的影响提供了重要参数。