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图1 气溶胶表界面锰催化反应主导灰霾期间硫酸盐的快速生成

  在国家自然科学基金项目(批准号:91544227、91844301、41822703)资助下,中国科学院化学研究所葛茂发团队与北京大学宋宇团队合作,联合中国科学院地球环境研究所、中国环境科学研究院、中国环境监测总站、北京理工大学、中国科学院大气物理研究所等国内多家单位,揭示了重污染硫酸盐生成的主要化学机制。研究成果以“SO2气溶胶表界面锰催化反应主导灰霾期间硫酸盐的快速生成(Sulfate formation is dominated by manganese-catalyzed oxidation of SO2 on aerosol surfaces during haze events)”为题,于2021年3月31日在线发表在《自然·通讯》(Nature Communications)上,论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-021-22091-6

  硫酸盐是大气颗粒物的重要组分,在重污染期间其浓度可以高达100 μg m-3。传统的化学机制均无法解释该观测现象。提出科学合理的硫酸盐生成新机制,成为近些年来极具挑战性的研究。

  煤炭作为我国主要能源,其燃烧过程会排放大量二氧化硫和过渡重金属。首先,该研究团队开展了接近真实大气环境条件下的烟雾箱实验模拟,揭示出低温高湿条件下,气溶胶表界面锰离子可以快速催化氧化二氧化硫生成硫酸盐。其中,气溶胶高离子强度会大幅增强该反应的发生。该反应速率相比传统液相反应高2~3个量级。结合区域光化学数值模式,针对我国东部2015年和2016年冬季灰霾过程进行了模拟分析。气溶胶表界面锰离子催化,可解释92.5%硫酸盐生成。此外,外场采集的样品,从膜采样化学组分和单颗粒分析中均发现硫酸盐和锰元素共存的现象,为该研究结果提供了直接证据(图1)。

  该研究结果揭示了我国灰霾期间硫酸盐爆发增长的化学机制,为进一步治理大气颗粒物污染提供了科学支撑,同时也为大气化学领域中气溶胶表界面反应提供了重要启示。

基金委原文报道链接:https://www.nsfc.gov.cn/publish/portal0/tab434/info80946.htm